Maskapai ini didirikan pada bulan April 1992 dan memulai operasi pada 24 Agustus 1992 sebagai maskapai penerbangan regional. Maskapai ini dibentuk setelah deregulasi peraturan transportasi udara lokal di Bolivia dengan sebuah merger dari maskapai penerbangan charter yang sudah ada. Maskapai ini merupakan maskapai Bolivia pertama yang menawarkan kelas bisnis dan kelas pertama dalam penerbangan domestik. Maskapai ini berencana untuk memperluas jaringan internasionalnya dan memiliki lebih dari 1.000 karyawan (pada November 2009).[3]
Secara stabil terus bertumbuh, Aerosur menjadi maskapai penerbangan terbesar kedua di Bolivia setelah Lloyd Aereo Boliviano, dan sekarang mengoperasikan jeringan besar penerbangan domestik bersama dengan beberapa penerbangan internasional menuju Madrid (Spanyol), São Paulo (Brasil), Miami (AS), dan Buenos Aires (Argentina). Ketika LAB menghentikan operasinya, maskapai ini menjadi yang terbesar di negaranya. Tahun 2004 Aerosur juga memulai penerbangan nostalgia berjadwal menggunakan sebuah Douglas Super DC-3 menuju destinasi turis populer Salar De Uyuni dan Rurrenabaque. Juga pada Desember 2008 Aerosur mengoperasikan rute Santa Cruz-Miami-Santa Cruz menggunakan sebuah Boeing 767-200ER. Aerosur juga mengadakan penerbangan charter menuju La Havana dari Miami dan New York menggunakan Boeing 727-200. Tahun 2008 dimulai penerbangan berjadwal menuju Tucuman, Argentina. pada Agustus 2009, Aerosur menerima pesawat Boeing 737-300 pertamanya. Pada 19 November 2009, Aerosur mengumumkan kepada publik pembelian Boeing 747-400 baru untuk menggantikan pesawat sebelumnya "Torisimo" (B-747-300). Pesawat baru ini akan melayani jalur VVI-MAD.
Di lain hal, maskapai ini telah mengontrak North American Airlines dan Astraeus Airlines untuk menyediakan layanan di rute Miami - Santa Cruz mereka setelah Boeing 767-200 mereka mengalami insiden serius di satu dari dua mesinnya. Pesawat ini sedang dalam perbaikan di Bandar Udara Internasional Miami.
Anak perusahaan Aerosur di Paraguay, Aerosur Paraguay, diharapkan akan memulai operasinya pada Desember 2008, dengan rute awal menggabungkan Asunción dan Santa Cruz, dan merencanakan rute menuju Buenos Aires dan São Paulo. Namun, maskapai ini tidak pernah berhasil didirikan dan proyeknya dihentikan pada tahun 2009.
